至德二载（757年）正月，叛军史思明、蔡希德等发兵十万进攻太原，并企图占领太原后，由北道夺取灵武。当时李光弼手中只有不满万人的弱卒，听闻史思明即将攻城，都非常害怕，想要筑墙抗敌。李光弼说：“太原城方圆四十里，叛军快到了才修墙，只能空耗人力。”在兵力悬殊情况下，李光弼一面防御固守，一面守中有攻。他让战士从城中挖地道通城外，打击敌军；他还在城上安装石炮（抛石器），击毙大量叛军；地道后来挖到史思明大营，俘斩叛军一万多人。
此时，叛军内讧，安庆绪杀父安禄山，自立为帝，史思明退兵范阳，留驻的蔡希德等人疲惫不堪。同年二月，李光弼率敢死队向叛军发动进攻，斩首七万余级，缴获大批军械。太原之战取得完全胜利。他又进收清夷、横野等军，击破攻击好畤、大横关一带的叛军分支。战后，李光弼转拜检校司徒。
太原之战是平乱战争第一次重大胜利和重要转折点，是以少胜多、以弱制强的典型战例。李光弼充分发挥了军事才能，此战为后来胜利收复两京奠定了基础，具有重要战略意义。胜利消息传到灵武，肃宗下诏奖赏李光弼，加他为司空、兼兵部尚书，仍兼同平章事，封魏国公。
朔方节度
乾元元年（758年）八月，肃宗再次诏李光弼入朝，升他为侍中，改封郑国公。九月，命郭子仪、李光弼等九节度使十万大军讨伐安庆绪，因为肃宗不相信二人，不设主帅，只派不懂军事的宦官鱼朝恩为观军容宣慰处置使，总揽诸军。唐军出师后，在获嘉击败叛军，斩首四千级，捕虏五百人。叛将安太清逃至卫州防守。安庆绪派七万军队援救卫州。唐军大破安庆绪，斩首四万级，缴获铠胄数十万，攻占卫州。唐军又在愁思冈击破叛军，并趁势围攻邺城。安庆绪求救于史思明。史思明出动十三万军队援救邺城。
次年三月，双方爆发相州之战，史思明率军奋战，李光弼等率部先与史思明交战，双方被杀伤的人数几乎相等。郭子仪率部在后，还未来得及布阵，突然大风突起，吹沙拔木，天地晦暗，即使近在咫尺却看不清。唐军与叛军都大惊，各弃兵仗辎重，分向南、北方面溃退。此役后，唐军各部相继引还。只有李光弼与王思礼整敕部队，全军以归。战后，鱼朝恩把责任推到郭子仪身上。
乾元二年（759年）七月，肃宗夺剥夺郭子仪兵权，命李光弼接替郭子仪任朔方节度使、天下兵马副元帅，率五百亲兵赴洛阳，统帅朔方军。
河阳之战
乾元二年（759年）八月，李光弼又被任命兼幽州长史、河北节度使。
汴州节度使许叔冀叛降史思明，致使汴州失陷，叛军甚至南下江淮一带。李光弼缓行至洛阳后，决定撤出洛阳，移军河阳，留洛阳空城给史思明。
十月，史思明进攻河阳，李光弼先设计诱得史思明所部良马千余匹。接着又用木杆铁叉叉住史思明在黄河上的火船攻势。史思明损兵折将，亲率大军再进攻河阳，李光弼身先士卒，他事先在靴内藏刀，表示自己宁死不降的决心。三军为之感动，部将李抱玉、荔非元礼等率兵奋勇杀敌，大败叛军，斩首一万余级，生擒八千余人，获马两千匹，军资、武器数以亿计，叛军大将周挚、徐璜玉、李秦授等都被擒获，叛将安太清退守怀州。河阳之战，李光弼再次表现了杰出的军事才能，此役的胜利，牵制了史思明主力军，保障了潼关和长安的安全。
史思明不知周挚等已经战败，还在攻河阳南城。李光弼在河边向其展示俘虏，并趁势攻怀州，史思明来救，李光弼迎击于沁水之上，又将其击败。安太清在怀州拒守一月有余，李光弼令部将仆固怀恩、郝廷玉由地道而入，里应外合，攻克怀州。安太清等被生擒，送往朝廷。
乾元三年（760年）正月，肃宗加授李光弼为太尉兼中书令。
中兴第一
上元二年（761年）二月，肃宗轻信宦官鱼朝恩，不听李光弼正确意见，命李光弼冒险进攻洛阳。李光弼无可奈何，留李抱玉守河阳，自己与朔方节度副使仆固怀恩会同鱼朝恩进攻洛阳。仆固怀恩不听李光弼军令，不在洛阳城北邙山而在平原布阵，致使大败，唐军只好退守闻喜（今山西闻喜）。史思明虽然获胜，却被其子史朝义杀死，唐军也因此得以休整。肃宗将邙山之败归罪在仆固怀恩身上，加李光弼开府仪同三司、侍中、河南尹、行营节度使。后又任命他为河南副元帅、太尉兼侍中，统率河南、淮南、江南、浙江等八道行营节度，出镇临淮（今江苏盱眙），进攻史朝义军。
监军使以台州（治临海，今属浙江）人袁晁领导的浙东（治越州，今浙江绍兴）义军势大，李光弼兵少，请他退保润州以避叛军锋芒。李光弼说：“朝廷安危系于我一身，现在敌人虽强，但不知道我的兵力多少，如果我出其不意，敌人自当退走。”径直前往泗州，旋即先克许州（今河南许昌），活捉史朝义将李春，再入徐州（今江苏徐州）。当时，大将田神功平定刘展之乱后，滞留在淮南不前；尚衡、殷仲卿等在兖、郓两州相互攻击；来瑱不听朝廷诏令，坚持留在襄阳。朝廷深感忧虑，等到李光弼到了许州后，史朝义退走，田神功急忙返回河南，尚衡、殷仲卿、来瑱等都畏惧李光弼的威名，相继入朝觐见。
宝应元年（762年），李光弼进封为临淮郡王。旋即挥军收复许州，斩得叛军首级一千余级，擒获叛将二十二人。史朝义分兵进攻宋州（今河南商丘），李光弼领军救援，将其击退。
李光弼又派部将张伯仪等率领各军，向袁晁义军发起攻势。十二月，唐军在衢州（治信安，今浙江衢县）击败义军。
此年，江南人方清在歙州（治今安徽歙县）率饥民起义。朝廷命李光弼分兵讨伐。
宝应二年（763年）正月，史朝义走投无路，自杀身亡。历时八年之久的安史之乱平息，李光弼自始至终参加指挥大军，一直是唐军平叛主将之一，发挥了出色的军事才能，指挥唐军歼灭叛军有生力量，为平息内乱立了头功，《新唐书》称赞李光弼在平息安史之乱中，“战功推为中兴第一”。
同年三月，官军再次击败袁晁义军。四月，经十余次交战，唐军最终击败义军，俘获袁晁。其弟袁瑛率军突围，不久后亦被困死于宁海紫溪洞中。此后，代宗下诏增李光弼实封食邑二千户，授其一个儿子为三品官，又赐铁券，“名藏太庙”，绘像于凌烟阁。
李光弼在徐州，只决断军旅之事，其余一切事务，都委托由判官张傪处理。张傪为政精明，处理事务十分自如。诸将奏事，李光弼大多让张傪参与商议。诸将事奉张傪，如同事奉李光弼，因此军中整肃，东夏（泛指东部）得以安宁。
愧恨长逝
李光弼在平定安史之乱中功劳盖世，但是却遭到宦官鱼朝恩、程元振的嫉妒和陷害。
宝应二年（763年）初，吐蕃在仆固怀恩的引诱下乘虚攻入关中，占领长安。代宗出逃陕州（今河南三门峡），急诏李光弼奔赴陕州行在。李光弼害怕遭到鱼朝恩等陷害，拖延未去。其后，吐蕃被关内副元帅、中书令郭子仪打败。代宗返回长安后，任命李光弼为东都留守，李光弼再借故诏书未至推辞，率军回到徐州收租赋。代宗再诏李光弼入朝，李光弼害怕宦官鱼朝恩、程元振加害，仍不敢去长安见驾。七月，代宗赐李光弼一子三品官，并加实封食邑三百户。
起初，李光弼治军严整，先谋后战，能以少胜多，与郭子仪齐名，名震天下。凡是他下的命令，诸将不敢不服。后来，李光弼在徐州不敢入朝，部将田神功等人对他的敬畏态度大有变化。李光弼因而很不得志，感到耻辱、惭愧，致使忧郁成疾，于广德二年（764年）七月十四日（8月15日）在徐州病逝，终年五十七岁。代宗为其辍朝三日，遣使吊恤其母，追赠太保，谥号“武穆”。出葬之日，命百官送葬至延平门外。
