19世纪90年代是泰戈尔创作的旺盛时期。从1891年起，在他主编的《萨塔纳》杂志上，发表《摩诃摩耶》等60多篇短篇小说，主要是反对封建压迫，揭露现实生活中不合理现象。
他发表了《金帆船》、《缤纷集》、《收获集》、《梦幻集》、《刹那集》5部抒情诗集，1部哲理短诗《微思集》和1部《故事诗集》。收入《缤纷集》的叙事诗《两亩地》是作者民主主义思想的最高表现。从《刹那集》起，他开始用孟加拉口语写诗。他的第二部英译诗集《园丁集》里的诗大多选自这一时期作品。
20世纪初泰戈尔遭遇到个人生活的不幸，丧偶、丧女、丧父的悲痛与伤感在诗集《回忆》、《儿童》和《渡船》中有真实记录。他另有两部长篇小说《小沙子》和《沉船》。
1910年，长篇小说《戈拉》发表，它反映了印度社会生活中的复杂现象，塑造了争取民族自由解放的战士形象；歌颂了新印度教徒爱国主义热情和对祖国必获自由的信心，同时也批判他们维护旧传统的思想；对梵社某些人的教条主义、崇洋媚外也予以鞭挞。这期间还写了象征剧《国王》和《邮局》及讽刺剧《顽固堡垒》。
同年，孟加拉文诗集《吉檀迦利》出版，后泰戈尔旅居伦敦时把《吉檀迦利》、《渡船》和《奉献集》里的部分诗作译成英文，1913年《吉檀迦利》英译本出版，泰戈尔成为亚洲第一个获诺贝尔文学奖的作家。
1915年，他结识了甘地。他同印度国大党早就有联系，还出席过国大党的代表大会。但是，他同国大党的关系始终是若即若离的。他同甘地，有很真挚的私人友谊。但是，他对甘地的一些做法并不赞同。这两个非凡的人物并不试图掩盖他们之间的意见分歧。同时从道义上和在社会活动中，他们总是互相尊重，互相支持。
1916年，泰戈尔来到日本，他对日本这样充满生机的一个新兴国家，颇多感慨。后来他从日本又到了美国，以“国家主义”为题，作了许多报告，他谴责东方和西方的“国家主义”。1929年，他访问了加拿大之后到了美国，又遭到美国移民官员扣留和盘问。
1919年，发生了“阿姆利则惨案”，英国军队开枪打死了1000多印度平民。泰戈尔非常气愤，挺身而出，写了一封义正辞严的信给印度总督，提出抗议，并声明放弃英国国王给他的“爵士”称号。
20世纪20年代泰戈尔仍坚持写作，发表剧本《摩克多塔拉》、《红夹竹桃》，长篇小说《纠纷》、《最后的诗篇》及一些诗作。
1924年，他访问了中国。他从年幼时起就向往这个古老而富饶的东方大国，并且十分同情中国人民的处境，写文怒斥英国殖民主义者的鸦片贸易，这次访问终于实现了他多年的愿望。
1930年，泰戈尔访问了年轻的社会主义国家苏联，他在那里看到了一个神奇的世界，使他极为振奋，兴之所至，写成了歌颂苏联的《俄罗斯书简》一书。
1934年，意大利法西斯军队侵略阿比西尼亚（埃塞俄比亚），泰戈尔立即严厉谴责。1936年，西班牙爆发了反对共和国政府的叛乱，他站在共和国政府一边，明确反对法西斯头子佛朗哥的倒行逆施。1938年，德国法西斯侵略捷克斯洛伐克，他写信给在那儿的朋友，表示对捷克斯洛伐克人民的关怀和声援。
1939年，德国法西斯悍然发动世界大战，他又应欧洲朋友之邀，撰文怒斥德国“领袖”的不义行径。泰戈尔一贯痛恨法西斯。但是对被欺压的弱小民族，他则表示无限同情。特别是对中国，他更是始终抱有好感与希望。
1941年8月6日，泰戈尔在加尔各答祖居宅第里平静地离开人世，成千上万的市民为他送葬。
