1815年1月，祖父去世，得相当遗产，后助人散尽；8月，定居温莎附近的比晓普盖特（Bishopgate）；同年秋，作长诗《阿拉斯特》，否定个人中心思想，作《一个共和主义者闻拿破仑垮台有感》，作《致华兹渥斯》，表示惋惜华兹渥斯背叛革命理想。这些诗，连同《阿拉斯特》长诗一起，均于1816年出版。
1816年3月，《阿拉斯特》等诗刊行；5月—9月间旅行瑞士日内瓦一带，始与拜伦订交；12月10日，前妻哈丽特·威斯布鲁克投河自杀，遂与玛丽·伍尔斯东克拉夫特·葛德文举行婚礼（婚后称玛丽·雪莱）；自年底起，与自由主义派利·亨特（Leigh Hunt）等人交往。
1817年2月5日，与济慈（John Keats）相识；3月，居马洛（Great Marlow）；同年，法庭判处剥夺雪莱抚养前妻哈丽特·威斯布鲁克所生子女之权；同年，《致大法官》一诗，以示抗议；同年，写作长诗《伊斯兰的反叛》；同年，发表《关于在整个王国实行选举制度改革的建议》小册子；同年，发表《为夏洛蒂公主去世告人民书》小册子。[6]
1818年，《伊斯兰的反叛》一诗出版；4月，抵意大利，从此未返英伦，访比萨（pi-sa）、莱航（Leghorn）等处；8月，在威尼斯遇拜伦，彼亦早已被英国恶势力逐出英伦，漂泊至意大利；9月，至艾斯特（Este），写《解放了的普罗米修斯》第一幕；11月，访罗马和庞贝，定居那不勒斯。
1819年，写完《解放了的普罗米修斯》全诗剧四幕，并成诗剧《倩契》；同年，作政论《从哲学的观点看议会改革》未完稿，约二万言；同年，曼彻斯特群众集会遭到骑兵屠杀，对此惨案，雪莱忿极，作政治长诗《暴政的假面游行》及其他诗篇；同年秋，做《西风颂》。
1820年，《解放了的普罗米修斯及其他》诗集出版；同年，写《阿特拉斯的女巫》一诗，此诗为雪莱诗中措词难解之作，意境微茫，充满着空想社会主义思想；同年，往还友人中有希腊爱国者玛夫罗柯达多亲王等人；同年，西班牙人民起义，迫使国王斐迪南实施1812年宪法，释放爱国人士，雪莱作《自由颂》，该诗中透露了历史唯物主义的萌芽。
1821年2月，济慈死，作长诗《阿童尼》（阿多尼）吊之，玛丽·雪莱为此诗写雪莱自挽；同年，作《为诗辩护》，答友人皮柯克的诗论；秋，作最后巨著抒情诗剧《希腊》，颂扬希腊人民在土耳其暴君统治下争自由的斗争，卷首题辞献玛夫罗柯达多亲王。
1822年，《希腊》出版；5月1日，移居斯贝齐亚海湾之滨，近勒里奇（Lerici）镇的一住处；6月，始作长诗《生命的凯旋》，未完；6月20日，赴莱亨迎接自英来意的利·亨特；7月8日，在回家途中，斯贝齐亚海上突然起风暴，雪莱等数人覆舟淹死，雪莱时年不满三十周岁，拜伦、亨特等友人参加雪莱火葬礼。
